PHYSICAL REVIEW MATERIALSOut-of-plane polarization and topological magnetic vortices in multiferroic CrPSe₃导读本文通过第一性原理 DFTU 计算和 Monte Carlo 模拟在层状 vdW 材料 CrPSe₃ 中发现了内禀铁电相 (FE-FM) 和反铁电相 (AFE-FM)揭示了 P 孤对电子驱动的面外极化机制并预测了面外 DMI 支持拓扑磁涡旋 (meron) 对的产生。电场和应变可调控多铁相稳定性为二维磁电耦合器件提供材料平台。一、前言背景MPX₃ 族层状范德华材料CrPSe₃ 属于 MPX₃ (M 过渡金属, X S/Se) 族层状结构由 CrSe₆ 八面体与 P₂ 二聚体交替排列层间由弱 vdW 力结合。单层 CrPSe₃ 具有蜂窝状 Cr 子晶格提供磁性自由度磷离子 (P₂) 的面外位移可打破反演对称性产生面外铁电极化。实验已知体相 CrPSe₃ 为中心对称相 (PE) 并具有反铁磁序但具体磁结构ST vs NL尚未被中子衍射确定。此前研究未发现极性相本文首次揭示CrPSe₃ 存在此前未知的铁电相 (FE) 和反铁电相 (AFE)。二维多铁性研究现状内禀磁电多铁材料极为稀缺铁电性要求 d⁰ 电子构型磁性要求部分填充 d 轨道两者化学条件矛盾d⁰ 规则。已有理论预测VOX₂ 系列 (XCl, Br, I)、MXene (Hf₂VC₂F₂)、四元化合物等二维多铁体系但实验验证尚待突破。VOI₂ 中碘的强自旋轨道耦合 反演对称破缺产生大 DMI支持拓扑磁涡旋但其金属性仍存争议。CrPSe₃ 中 Cr 提供磁性 (S3/2)P 孤对电子提供极化天然满足 type-I 多铁条件不违反 d⁰ 规则。研究动机与核心问题二维多铁是实现磁电耦合与新奇量子态的理想平台电场调控磁序可应用于低功耗 spintronics 器件。Cr 磁性 P 孤对电子驱动极化 → 12 种多铁性构型竞争 (4 种结构 × 3 种磁序)。核心问题一FE-FM、AFE-FM、PE-ST 三相竞争机制及 Ueff、电场、应变调控。核心问题二面外 DMI 易面各向异性 → 是否支持拓扑磁涡旋 (meron) 对产生meron 的稳定性与湮灭机制研究方法概述第一性原理 DFTU (PBEsol 泛函)Quantum ESPRESSO 平面波赝势框架ONCV 模守恒赝势80 Ry 动能截断。Berry 相位法计算面外极化密度NEB 方法确定极化翻转势垒与相变路径。四态能量映射法提取 Heisenberg 交换 (J₁, J₂)、DMI 矢量 (D₁) 和单离子各向异性 (Aₓ, Aᵧ)。Monte Carlo 模拟 (200×200 自旋格点最高 2×10⁶ MC 步) 研究拓扑磁涡旋的动力学行为。二、研究方法第一性原理 DFT 计算设置PBEsol 泛函 Hubbard U 修正 (Ueff 2.0–3.6 eV)PBEsol 和 LDA 对结构性质描述优于 PBE 和 PBED3。Quantum ESPRESSO 平面波赝势框架Optimized Norm-Conserving Vanderbilt (ONCV) 赝势 (PseudoDojo)。单层20 原子矩形超胞 (a×√3a)真空层 15 Åk 点 8×5×1体相40 原子单斜超胞 (ilAFE/ilAFM 序)k 点 8×5×3。力收敛 1×10⁻⁴ Ryd/Bohr应力 0.05 kbar总能收敛 1×10⁻⁸ Ryd高斯展宽 0.01 Ryd。扩展 Heisenberg 自旋哈密顿量J 对称交换 D DMI 矢量 A 单离子各向异性用于描述二维自旋晶格磁相互作用磁参数提取四态能量映射法四态能量映射法 (4-state energy mapping)通过四种共线/非共线自旋构型的 DFT 总能反推 J₁, J₂, D₁, Aα。自旋轨道耦合 (SOC) 效应通过 Se 原子贡献打破局域反演对称性产生非零 DMI。线性响应法 (DFPT, Cococcioni de Gironcoli 2005) 自洽确定 Hubbard UeffFE/AFE 相 ~2.8 eVPE 相 ~3.6 eV。40 原子超胞可收敛 Ueff 至 50 meV 精度Ueff 对磁序不敏感。FE-FM 相磁参数J₁ 主导铁磁耦合面外 DMI 分量主导易面各向异性接近 XY 模型Berry 相位极化与 NEB 方法Berry 相位法 (King-Smith Vanderbilt 1993) 计算电极化避免现代极化理论的歧义。NEB (Nudged Elastic Band) 方法5 个中间镜像线性插值初始猜测收敛判据 0.01 eV/Å。Frozen phonon 方法 (PHONOPY) 计算声子色散谱判断各相动力学稳定性。Berry 相位法计算电极化占据态布洛赫波函数的 k 空间积分Monte Carlo 模拟设置200 × 200 自旋格点 (8×10⁴ 个自旋位点)Kawasaki 动力学更新算法SPIRIT 框架实现。最高 2×10⁶ MC 步温度 T 2–30 K。初始条件随机自旋取向 vs z 方向铁磁 (zFM)。拓扑电荷计算Q (1/4π)Σ AₗAₗ 为球面三角形立体角由三个自旋矢量 nᵢ, nⱼ, nₖ 确定。拓扑电荷 Q 的定义对晶格上每个球面三角形 l 的立体角 Aₗ 求和除以 4π三、实验结果图 1(a) 中心对称 (PE) 相原子模型(b) 极性 (FE) 相原子模型磷离子面外位移打破反演对称性(c) 12 种多铁性构型在不同 Ueff 下的相对能量对比FE-FM、AFE-FM、PE-ST 三相能量接近竞争共存。多铁性相竞争12 种构型 4 种结构 (FE, AFE, PE, iAFE) × 3 种磁序 (FM, ZZ, ST, NL)使用 FE-FM 能量为参考零点。FE-FM 相磷离子面外位移 Δz ≈ 0.25 ÅC₃ 对称性面外极化 P ≈ 3.98 pC/m。AFE-FM 相相邻磷离子交替位移 (↑↓↑↓)净极化为零但局域极性存在失去 C₃ 对称性。PE-ST 相中心对称 反铁磁 Stripy 序在 Ueff 2.5 eV 时能量最低为已知实验基态。Ueff 依赖的相稳定性Ueff 2.5 eVAFE-FM 能量最低Ueff 2.5 eVPE-ST 能量最低。Ueff 3.2 eVFE-FM 能量低于 AFE-FMFE-FM 与 AFE-FM 能量差 12 meV/f.u.。PE 相能量随 Ueff 变化率不同于 AFE/FE 相源于 Cr 3d 轨道不同电子占据 (Cr²⁺ vs Cr³⁺)。Ueff 0 (不适合 Cr 的值) 时 PE 相磁序为 FM与 PBED2 计算结果一致验证可重复性。图 2(a) FE-FM 相声子色散无虚频模式证明动力学稳定(b) 极化翻转势垒 EP→−P 0.05–0.13 eV/f.u.Ueff 2.4 eV 时出现 PE 相中间态(c) FE→AFE 相变路径能量曲线两个势垒各约 40 meV/f.u.(d) ELF 等值面显示 P 原子附近孤对电子。声子谱与动力学稳定性FE-FM 相在整个布里渊区无虚频0 K 下动力学稳定AFE 相和 PE 相同样无虚频。极化翻转势垒 EP→−P 0.05–0.13 eV/f.u. (Ueff 2.0–3.0 eV)与已知面外 2D 铁电体可比拟。Ueff 2.4 eV 时翻转路径中间出现 PE 相局域极小但离开势阱的势垒 100 meV/f.u.电场可克服。FE→AFE 相变两个势垒各约 40 meV/f.u.中间态接近 PE 结构与极化翻转势垒量级相当。电极化起源P 孤对电子与 Cr 氧化态PE 相中 Cr 为 Cr²⁺ (3d⁴, S2)FE/AFE 相中 Cr 变为 Cr³⁺ (3d³, S3/2)。一对 Cr³⁺ 离子释放两个电子在 P 原子附近形成孤对电子产生非对称电荷分布 → 推动磷离子面外位移。ELF 等值面图可视化孤对电子位置机制类似 BiFeO₃ 但实现于二维 vdW 材料。面外极化密度 3.98 pC/m大于 Hf₂VC₂F₂ 的 1.98 pC/m (type-II 多铁)。图 3(a) 最近邻 Cr 离子对 DMI 矢量 D₁ 方向示意。Se 离子畸变导致 ∠Se₁Cr₁Cr₂Se₂ 168° ≠ 180°打破局域反演对称性(b) FE-FM 相 MC 快照 (T2K)vortex-antivortex meron 对 (w ±1)(c) AFE-FM 相六个长寿命 meron2×10⁶ MC 步后仍稳定于磁畴边界。DMI 矢量与局域结构FE-FM 相 D₁ [0.3, 0.0, −1.9] meV面外分量 (Dₒ) 主导面内分量极小。Se 离子畸变PE 相中 Se₁Cr₁Cr₂Se₂ 共面形成平行四边形FE 相中 ∠Se₁Cr₁Cr₂Se₂ 168° ≠ 180°。键长 d(Cr₁–Se₁) ≠ d(Cr₁–Se₂)打破局域反演对称 → 面外 DMI 分量。磷离子位移产生的偶极场仅贡献微小面内 DMI 分量。Meron 对产生、演化与湮灭面外 DMI 易面各向异性 (Aₓ Aᵧ −0.27 meV, XY 模型) → 支持 meron 对在低温下产生。Meron 在 T ≤ 30 K 即可出现高于 CrCl₃ 和 VOI₂ 中的特征温度。FE-FM 相5×10⁴ 步时 7 对 meron5×10⁵ 步时仅剩 1 对最终全部湮灭。AFE-FM 相meron 对在畴界上稳定 2×10⁶ MC 步异常长寿命。四、对比分析FE-FM vs AFE-FM 多铁相对比FE-FMC₃ 对称接近 XY 模型Mermin-Wagner 定理限制无限大晶体长程 FM 序有限尺寸可有弱铁磁性。AFE-FM失去 C₃ 对称y 方向易轴违反 O(2) 连续对称 → 允许长程 FM 序。AFE 相 DMI 仅沿 y 方向显著 (D₁a [−0.65, 0, −0.5] meV)其他方向 DMI 为零。AFE 相 J₁b −29.2 meV 远强于 J₁a −8.7 和 J₁c −8.8 meV形成一维强耦合链。PE vs FE 结构与相变机制PE-FM 为亚稳态位于能量景观 E(Q₁, Q₂) 的浅中心势阱中两侧 FE-FM (±P) 为深势阱。PE→FE 相变由四种 zone-center 光学声子模式 (A2u[1], A2u[2], A1g[1], A1g[2]) 的非简谐耦合驱动。A2u[1] (面外 Cr 振动) 和 A2u[2] (面外 P 振动) 直接对应极性畸变坐标投影系数 c0.83 和 0.11。A1g[1] (面内呼吸模) 和 A1g[2] (面内剪切模) 通过非简谐耦合间接贡献投影系数 c−0.46 和 0.21。单层 vs 体相对比体相需考虑层间反铁电 (ilAFE) 和层间反铁磁 (ilAFM) 序共 20 种构型组合。体相基态Ueff 2.6–3.6 eV 为 PE-ST与实验一致Ueff 2.6 eV 变为 AFE-FM。PBEsolU 与 LDAU 给出的能量序定性一致结论对泛函选择具有鲁棒性。不同赝势类型可能导致 PE 相磁序预测差异 (ST vs NL)需实验确定精细磁结构。DMI 机制对比FE vs AFEFE 相Se₁Cr₁Cr₂Se₂ 二面角 168° ≠ 180° → D₁ [0.3, 0.0, −1.9] meV各向同性。AFE 相仅沿 y 方向有 DMI (D₁a [−0.65, 0, −0.5] meV)x 和斜方向 DMI 为零。AFE 相中 SeCr₂Cr₀Se 和 SeCr₃Cr₀Se 二面角 180° → 平行四边形 → 局域反演对称 → 无 DMI。AFE 相中 SeCr₁Cr₀Se 二面角 172° ≠ 180° → 非零 DMI但仅沿 y 方向。五、讨论面外极化密度与翻转势垒P 3.98 pC/m翻转势垒 0.05–0.13 eV/f.u.与已知面外铁电体可比拟Type-I 多铁机制与磁电耦合CrPSe₃ 中 Cr 贡献磁性 (S3/2)P 孤对电子贡献极化天然满足 type-I 多铁条件。磁电耦合路径电场 → 极化翻转 → 结构相变 (PE↔FE) → 磁基态改变 (PE-AFM ↔ FE-FM)。面外电场 1.7 V/nm 可翻转 AFE-FM 与 FE-FM 的能量序单轴应变 ~1.5% 可达到类似效果。极化翻转势垒可通过电场克服实现室温电控极化翻转为低功耗磁电耦合器件提供材料平台。Meron 对稳定性与拓扑保护Meron 在 T ≤ 30 K 即可出现DMI 和 Heisenberg 参数 ±50% 变化时 meron 仍稳健。FE-FM 相vortex-antivortex 最终湮灭 (~5×10⁵ MC 步)meron 对寿命有限。AFE-FM 相长寿命 meron 对稳定于磁畴边界 (2×10⁶ MC 步)可能与 y 方向易轴 畴界钉扎有关。观察到 meron-meron、meron-antimeron、antimeron-antimeron 三种湮灭过程不依赖 meron 极性。Meron 稳定温度上限与 AFE-FM 相中异常长寿命T ≤ 30 Kτ 2×10⁶ MC 步四声子模式与非简谐耦合四种 zone-center 光学声子模式A2u[1] (面外 Cr 振动), A2u[2] (面外 P 振动), A1g[1] (面内呼吸模), A1g[2] (面内剪切模)。原子位移⃗d Q₁·(cA2u[1]·⃗uA2u[1] cA2u[2]·⃗uA2u[2]) Q₂·(cA1g[1]·⃗uA1g[1] cA1g[2]·⃗uA1g[2])。能量景观 E(Q₁, Q₂) 显示三个局域极小PE-FM 为浅中心势阱两个 FE-FM (±P) 为深势阱。PE 相无虚频但 PE-FM 为亚稳态——施加小扰动即可驱动向 FE-FM 相变显示能量景观的复杂性。实验验证前景与挑战CrPSe₃ 体相已通过化学气相输运法实验合成但精细磁结构 (ST vs NL) 尚未确定。需验证的关键预测极性相的存在、面外极化、电场调控磁性、meron 对直接观测。Meron 对可通过磁力显微镜 (MFM) 或 Lorentz TEM 直接观测。拉曼光谱可探测 A2u 和 A1g 声子模式验证 PE→FE 相变的非简谐耦合机制。应变工程 (~1.5% 单轴应变) 可切换 AFE-FM ↔ FE-FM 相稳定性为器件设计提供调控手段。六、总结核心结论CrPSe₃ 单层具有本征 FE-FM 和 AFE-FM 多铁相与已知 PE-ST 相能量接近、竞争共存。面外铁电极化 P ≈ 3.98 pC/m 来源于 P 孤对电子驱动的面外磷离子位移为 type-I 多铁机制。面外 DMI (D₁ [0.3, 0.0, −1.9] meV) 易面各向异性 → 拓扑磁涡旋 meron 对。AFE-FM 相中 meron 对具有异常长寿命 (2×10⁶ MC 步)电场和应变可调控磁基态与相稳定性。展望为二维 spintronics 提供内禀多铁材料平台实现电场写入 磁性读取的低功耗操作。Meron 作为拓扑保护信息载体具有抗局域微扰的稳定性可用于拓扑自旋电子学。进一步探索温度、电场、应变对 meron 动力学的多场耦合调控。MPX₃ 家族中其他成员 (CrPS₄, MnPSe₃ 等) 的多铁性潜力值得系统探索。支撑信息 (Supporting Information)S1 · 计算细节超胞与计算参数单层结构弛豫使用 20 原子矩形超胞 (a×√3a)体相 ilAFE/ilAFM 序使用 40 原子单斜超胞其他体相使用 20 原子超胞。六方原胞 (10 原子) 用于能带计算真空层厚度 15 Åk 点网格单层 8×5×1体相 8×5×3。ONCV 模守恒赝势 (PseudoDojo)动能截断 80 Rydberg高斯展宽 0.01 Ryd。Table S1: PBEsol 给出与实验最接近的晶格常数 (a6.25, b10.95, c6.95 Å, β108.1°)优于 LDA/PBE/PBED3。Hubbard Ueff 线性响应计算采用 Cococcioni de Gironcoli (2005) 线性响应法DFPT 自洽确定 Ueff。40 原子超胞可收敛 Ueff 至 50 meV 精度10 原子超胞不足以收敛。FE 相和 AFE 相 Ueff ≈ 2.8 eVPE 相 Ueff ≈ 3.6 eVUeff 对磁序不敏感。Moore et al. (2022) 高通量研究确认 Cr 的 Ueff 合理范围为 2.0–3.0 eV与本文结果一致。图 S1Hubbard Ueff 线性响应计算。(a) FE-FM 相 40 原子 vs 10 原子超胞收敛测试(b) AFE-FM 相 Ueff ≈ 2.8 eV(c) PE-ST 和 PE-FM 相 Ueff ≈ 3.6 eVUeff 对磁序不敏感。S2 · 多铁构型总能量12 种单层多铁构型四种结构FE (铁电), AFE (反铁电), PE (顺电/中心对称), iAFE (中间反铁电)每种组合 FM, ZZ, ST, NL 四种磁序。Table S2: PBEsolU 在 Ueff 0.0–3.6 eV 范围内 12 种构型的相对能量 (meV/f.u.)FE-FM 为参考零点。FE-FM 在所有 Ueff 范围内能量最低或接近最低AFE-FM 和 PE-ST 为竞争相。Table S3: 体相 20 种构型 (含 ilAFE/ilAFM) 的相对能量基态 Ueff 依赖趋势与单层一致。泛函对比PBEsolU vs LDAUTable S4: LDAU (U3.0 eV) 下 PE-ST、FE-FM、AFE-FM 能量分别为 0, 6, 3 meV/f.u.三相几乎简并。LDAU (U2.9 eV) 下 FE-FM 和 AFE-FM 能量低于 PE-ST趋势与 PBEsolU 定性一致。结论能量序对泛函选择具有鲁棒性但精确能量差依赖赝势和泛函。图 S2FE、PE、AFE、iAFE 四种结构示意图。箭头指示磷离子面外位移方向FE 相同向位移AFE 相交替位移。S3 · 电场与应变效应外场调控相稳定性面外电场 Ez 1.7 V/nm 可翻转 AFE-FM 与 FE-FM 的能量序电场沿极化方向稳定 FE-FM 相。单轴应变 ~1.5% (改变 a 或 b 晶格常数) 可使 AFE-FM 能量高于 FE-FM。计算使用 PBEsolU (Ueff 2.8 eV)电场通过锯齿势 (sawtooth potential) 施加。应变能量调控幅度约 5–10 meV/f.u.与电场效应量级相当为实验调控相稳定性提供可行路径。图 S3电场与应变效应。(a) 面外电场 Ez 对 AFE-FM/FE-FM 相对能量的影响(b-c) 单轴应变改变 a 和 b 晶格常数对相对能量的调控。S4 · 电子与声子能带结构电子结构特征FE-FM 和 AFE-FM 相的带隙随 Ueff 增大而减小Ueff 2.8 eV 时带隙约 1.0–1.5 eV。AFE-FM 相无虚频动力学稳定排除软模导致的结构不稳定性。PE-ST、PE-FE 和体相 PE-ST 均无虚频但 PE-FE 为亚稳态——施加小扰动可驱动向 FE-FM 相变。图 S4电子能带结构。(a) FE-FM 相在不同 Ueff 下的能带(b) AFE-FM 相在不同 Ueff 下的能带(c) AFE-FM 相声子谱无虚频。图 S5声子谱。(a) 单层 PE-ST 相(b) 单层 PE-FE 相(c) 体相 PE-ST 相均无虚频模式证实动力学稳定性。四声子模式与非简谐耦合计算 zone-center 声子模式与 PE-FM→FE-FM 原子位移的内积识别出四种贡献最大的光学声子模式。A2u[1] (面外 Cr 振动) 投影系数 c0.83A2u[2] (面外 P 振动) c0.11。A1g[1] (面内呼吸模) 投影系数 c−0.46A1g[2] (面内剪切模) c0.21。这四种模式表现出强非简谐性共同驱动 PE-FM→FE-FM 结构相变。图 S6导致 PE→FE 结构相变的四种 zone-center 光学声子模式A2u[1], A2u[2], A1g[1], A1g[2]。箭头指示原子位移方向。能量景观 E(Q₁, Q₂)能量景观通过改变四种声子模式的线性组合坐标 (Q₁, Q₂) 计算使用 PBEsolU (Ueff 2.0 eV)。三个局域极小值两个 FE-FM 深势阱对应 ±P 极化态中心 PE-FM 浅势阱对应零极化。PE-FM 为亚稳态——添加小扰动即可驱动向 FE-FM 相变解释为何 PE 相无虚频却可发生相变。能量景观的复杂性说明 CrPSe₃ 的多铁相竞争本质上是多声子非简谐耦合的结果。图 S7能量景观 E(Q₁, Q₂)。三个局域极小值PE-FM 为浅中心势阱两个 FE-FM (±P) 为深势阱展示非简谐耦合连接的复杂能量面。S5 · AFE-FM 相磁参数AFE 相交换耦合Table S5: J₁a −8.7, J₁b −29.2, J₁c −8.8 meV; J₂a −3.2, J₂b −2.6, J₂c −6.2 meV。所有最近邻耦合均为铁磁但耦合强度沿不同键方向差异显著J₁b 远强于 J₁a 和 J₁c。DMI: D₁a [−0.65, 0, −0.5] meV仅沿 y 方向 (Cr₁–Cr₀) 显著x 方向 (Cr₂–Cr₀) 和斜方向 (Cr₃–Cr₀) DMI 为零。易面各向异性磁矩倾向 y 方向 (Aₓ −0.07, Aᵧ −0.15 meV)失去 C₃ 对称性。DMI 方向依赖性的结构起源∠SeCr₁Cr₀Se 172° ≠ 180° → 非零 DMI但仅沿 y 方向。∠SeCr₂Cr₀Se ∠SeCr₃Cr₀Se 180° → SeCr₂Cr₀Se 和 SeCr₃Cr₀Se 形成平行四边形 → 局域反演对称 → 无 DMI。AFE 相中 DMI 的方向选择性源于 Se 离子畸变的不均匀性与 FE 相各向同性 DMI 形成对比。图 S8AFE 相磁交换耦合。(a) 近邻 (J₁a, J₁b, J₁c) 和次近邻 (J₂a, J₂b, J₂c) 交换耦合定义(b) AFE 结构侧视图SeCr₁Cr₀Se 二面角 172° ≠ 180°。AFE-FM 相关键磁参数J₁b 主导耦合DMI 仅沿 y 方向显著S6 · 蒙特卡洛模拟MC 模拟参数与拓扑电荷计算200×200 自旋格点 (8×10⁴ 自旋)Kawasaki 动力学最高 10⁶ MC 步温度 T 2–30 K。拓扑电荷定义Q (1/4π)Σ AₗAₗ 为球面三角形立体角由三个自旋矢量 nᵢ, nⱼ, nₖ 按逆时针编号。cos(Aₗ/2) (1 nᵢ·nⱼ nᵢ·nₖ nⱼ·nₖ) / √[2(1nᵢ·nⱼ)(1nⱼ·nₖ)(1nₖ·nᵢ)]Aₗ 的符号 sign[nᵢ·(nⱼ×nₖ)]。FE-FM 相 MC 结果随机初始自旋 → 数千 MC 步后形成小面内铁磁畴畴界上出现拓扑非平庸的 vortex/antivortex。T 5 KMC 步 500007 对 meron/antimeronMC 步 500000仅剩 1 对。观察到 meron-meron、meron-antimeron、antimeron-antimeron 三种湮灭过程不依赖 meron 极性 (z 分量)。DMI 和 Heisenberg 参数 ±50% 变化时 meron 仍可在 T ≈ 5 K 稳定出现结论稳健。图 S9FE-FM 相 MC 模拟选定步骤 (T 5 K)。自旋按 z 分量红/蓝着色50000 步时 7 对 meron500000 步时仅剩 1 对显示逐步湮灭过程。AFE-FM 相 MC 结果仅随机初始自旋构型可产生 meronzFM 初始构型仅产生平庸拓扑畴壁——与 FE-FM 相不同。AFE-FM 相 meron 尺寸大于 FE-FM 相且部分 meron 对具有异常长寿命。四对 meron 在畴界上稳定超过 2×10⁶ MC 步无湮灭趋势图 S11 绿色矩形框标注。长寿命机制失去 C₃ 对称 y 方向易轴 畴界钉扎效应共同作用。图 S10AFE-FM 相 MC 模拟快照 (T 5 K)。随机初始构型产生 meron 对300000 MC 步后自旋格点变为沿 y 负方向的单铁磁畴。图 S11AFE-FM 相 MC 快照 (T 5 K)。(a) 自旋 z 分量着色(b) 自旋 y 分量着色。绿色矩形框标注的四对 meron 在 2×10⁶ MC 步后仍稳定于畴界。S7 · 参考资料SI 参考文献[1] M. van Setten et al., Comput. 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